Το όνομά του είναι συνώνυμο της ελληνικότητας, «εκφράζει ευτυχία, ξεγνοιασιά» σύμφωνα με τον Τσαρούχη.  Παίρνει τις φιγούρες του από λιθογραφίες ή από δελτάρια και ζωντανεύει εικόνες της Ελλάδας από την αρχαιότητα, το Βυζάντιο, την επανάσταση του 1821, της καθημερινότητα. 

«Η καρδιά μου άρχισε να χτυπά δυνατά ! Ε λοιπόν, ναι ! Υπάρχει δικαιοσύνη σε αυτό τον κόσμο !», έγραψε ενθουσιασμένος ο Οδυσσέας Ελύτης όταν είδε έκθεση έργων του Θεόφιλου, στο μουσείο του Λούβρου στα 1961.  Και ο Γεώργιος Σεφέρης όταν αναφέρεται στη λαϊκή παιδεία θυμάται πάντα τον Θεόφιλο και γράφει : «Λαϊκή παιδεία δεν σημαίνει μόνο να διδάξουμε τον λαό, αλλά και να διδαχτούμε από τον λαό».

Ο Γεώργιος Σεφέρης (Δοκιμές, Α’ τόμος) γράφει για τον Θεόφιλο :

Μια φορά κι έναν καιρό ήταν ένας φτωχός φουστανελάς που είχε τη μανία να ζωγραφίζει.  Τον έλεγαν Θεόφιλο.  Τα πινέλα του τα κουβαλούσε στο σελάχι του, εκεί που οι πρόγονοί του βάζαν τις πιστόλες και τα μαχαίρια τους.  Τριγύριζε στα χωριά της Μυτιλήνης, τριγύριζε στα χωριά του Πηλίου και ζωγράφιζε.  Ζωγράφιζε ό,τι του παράγγελναν, για να βγάζει το ψωμί του […] Ο κόσμος τον περιγελούσε […] Ο Θεόφιλος, ωστόσο, δεν έπαυε να ζωγραφίζει σε ό,τι έβρισκε […]. Έτσι κυλούσε η ζωή του, και πέθανε ο Θεόφιλος, δεν είναι πολλά χρόνια, και μια μέρα ήρθε ένας ταξιδιώτης από τα Παρίσια.  Είδε αυτή την ζωγραφική, μάζεψε καμιά πενηνταριά κομμάτια, τα τύλιξε και πήγε να τα δείξει στους φωτισμένους κριτικούς που κάθουνται κοντά στο Σηκουάνα.  Και οι φωτισμένοι κριτικοί βγήκαν κι έγραψαν πως ο Θεόφιλος ήταν σπουδαίος ζωγράφος. 

Μια φορά κι έναν καιρό, καθώς λένε, ένας φούρναρης παράγγειλε σε ένα φτωχό ζωγράφο να τονε ζωγραφίσει την ώρα που φούρνιζε ψωμιά.  Ο ζωγράφος […] αντί να το φτιάξει οριζόντιο, σύμφωνα με την προοπτική, το έφτιαξε κάθετο […]. Πέρασε ένας έξυπνος άνθρωπος και του είπε : «Το ψωμί, έστι που το ‘βαλες, θα πέσει».  Ο ζωγράφος αποκρίθηκε, χωρίς να σηκώσει το κεφάλι : «Έννοια σου, μόνο τα αληθινά ψωμιά πέφτουν, τα ζωγραφισμένα στέκουνται».

Ο Θεόφιλος μας έδωσε ένα καινούργιο μάτι, έπλυνε την όρασή μας όπως αβγάζει ο ουρανός».